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内容来源：合毅科技所属栏目：教程更新日期：2024-12-02

氢键小论文

【Nature Synthesis | 上海药物所发展基于芳酮接力Catellani反应实现天然产物多位点修饰的新策略】 2024年10月25日，中国科学院上海药物研究所戴辉雄课题组与国科大杭州高等研究院蓝乐夫课题组合作在国际知名期刊Nature Synthesis发表了题为 “Multi-site modifications of arenes using ketones as removable handles enabled by Pd and norbornene cooperative catalysis”的研究论文。该论文通过钯/降冰片烯催化下芳酮官能团接力Catellani反应，实现了对芳烃的多位点修饰，并进一步应用于脱氢松香酸分子库的构建。天然产物具有独特且多样的分子结构，是药物研发的重要来源。据统计，有超过50%的小分子药物直接或间接地来源于天然产物。然而由于天然产物结构复杂、来源局限，限制了其在药物研发中的广泛应用。因此，发展有效的天然产物结构修饰的方法与策略以提高生物活性、改善药物代谢性质、减轻毒性，成为药物研发的研究热点。目前，化学家主要过官能团转化、碳-氢键活化等策略以实现对天然产物单一位点的修饰。碳-碳键是有机分子最为核心的化学键。发展碳-碳键断裂与重组的新方法为药物分子及天然产物的合成、改造提供便捷路径。芳酮是一类重要的有机化合物，其广泛存在于药物分子，功能材料和天然产物中。同时酮的合成已非常成熟，可以通过羧酸的Weinreb酮合成法、Friedel-Crafts酰基化等引入。近年来，戴辉雄课题组发展了配体促进的非张力芳酮碳-碳键活化策略，通过与不同的亲核试剂反应，实现了芳酮的硼化、芳基化、炔基化、烯基化、烷基化及硅化等多种官能团转化(Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 65, e202319773; Angew. Chem., Int. Ed. 2020, 59, 14388; ACS Catal. 2021, 11, 1758; ACS Catal. 2022, 12, 82; Sci. China Chem. 2023, 66, 2037; Org. Lett. 2021, 23, 2147; Chem. Commun., 2021, 57, 9716; Org. Lett. 2021, 23, 8291; Org. Lett. 2022, 24, 7344; Chem. Commun. 2023, 59, 3269; J. Org. Chem. 2022, 87, 6807; iScience 2022, 25, 104505; Chin. J. Chem. 2023, 41, 3587; Tetrahedron Lett. 2022, 95, 153721)。在该项研究中，研究人员发展了基于芳酮碳-碳键活化的Catellani反应，通过钯/降冰片烯催化下芳酮官能团的连续接力，实现对天然产物多位点修饰。作者以廉价易得的苯为起始原料，通过傅克酰基化、酮导向的邻位碳氢键氟化以及芳酮接力Catellani反应，构建了高附加值的1,2,3,4-, 1,2,3,4,5- 以及1,2,3,4,5,6-多取代芳烃骨架。研究人员还通过该策略，快速构建了基于天然产物脱氢松香酸的分子库，并通过对耐甲氧西林金黄色葡萄球菌（MRSA）USA300 LAC 和化脓性链球菌 ATCC 12344的抗菌活性筛选，得到高活性的苗头化合物。南京中医药大学-中国科学院上海药物所联合培养博士生陶开亮、上海药物所博士后王星、博士生刘欢为本文共同第一作者。上海药物所戴辉雄研究员、徐辉副研究员和国科大杭州高等研究院蓝乐夫研究员为该论文的共同通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金委、国家重点研发计划、上海市科学技术委员会、上海市学术研究带头人项目以及上海市超级博士后计划项目的资助。文章链接：网页链接

【#科研速递#｜清华课题组揭示电解质工程如何提高近中性环境电解水析氢效率】目前电解水制氢在酸性环境和碱性环境中已经取得了许多研究成果，但是该环境对催化剂和反应器材料的耐腐蚀性提出极高的要求。清华大学能动系王淑娟教授课题组提出了一种两步热力学循环计算方法，可以探究离子氢源从体相电解质迁移至电化学双电层过程中热力学能变化，并发现了电催化剂表面和水分子氢键网络对游离质子的争夺机制。相关研究成果发表于《美国化学学会ⷥ‚쥌–》杂志。论文链接：

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